近年の有機合成化学の分野では, 「ideal synthesis」を実現させるための画期的な合成戦略が求められている。このような観点から, 私たちは連続メタセシス反応に着目し, 高度に歪んでいるシクロブテンカルボン酸エステルからγ-ブテノリド骨格を構築する環転位メタセシス反応を開発した。本研究では, 環転位メタセシス反応のさらなる応用を図るとともに, 生合成を模倣した反応と組み合わせることで, より複雑な構造を有する天然物の合成研究を行った。その結果, クラビラクトンDの全合成および構造訂正を達成することができた。さらに, アクアトリドの生合成前駆体の合成にも成功した。
In the field of synthetic organic chemistry, a revolutionary new strategy is needed to achieve "the ideal synthesis". From this perspective, we focused on sequential metathesis and developed a novel ring-rearrangement metathesis, which allows the one-pot transformation of a strained cyclobutenecarboxylate into a γ-butenolide. In this study, further applications of the ring-rearrangement metathesis were examined and a biomimetic reaction was used to construct more complex structures of natural products. As a result, we achieved the total synthesis and structural revision of clavilactone D. In addition, we succeeded in the synthesis of a biogenetic precursor of aquatolide.
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