高強度ナノクラスター源を用いて, サイズ(原子数)を峻別した金属ナノクラスターをチタン酸ストロンチウム清浄基板上にソフトランディングして, 単一サイズ金属ナノクラスター触媒を作製した。大気圧下, 水中にて水素発生反応に対する触媒活性のサイズ依存性を評価した結果, 30量体付近のサイズで原子あたりの活性が最大となることを明らかにした。光電子分光などを用いてナノクラスターの電子構造を評価した結果, 高活性の起源が, ナノクラスターとチタン酸ストロンチウムの電子構造のエネルギー的な一致が重要であると結論した。加えて, 高強度ナノクラスター源の開発によって, 金属内包シリコンケージナノクラスターの合成を達成した。
Size-selected metal nanocluster catalysts supported on strontium titanate were prepared by using soft-landing method along with a high-flux nanocluster ion source. Catalytic activity for hydrogen evolution reaction (HER) of single-size palladium nanocluster catalysts was investigated under atmospheric conditions in aqueous solution ; palladium 30-mer exhibit the highest activity per unit atom. Taking into account the electron affinities of Pt NCs measured by photoelectron spectroscopy, the reaction mechanism of HER is deduced: the size-specific HER activity originates from the matching of energy levels of lowest unoccupied molecular orbitals of Pt NCs with the band structure of strontium titanate surfaces. In addition, milligram-scale synthesis for metal-encapsulating silicon cage nanolcusters were established based on the high-flux nanolcuster source.

研究種目 : 若手研究(A)
研究期間 : 2015～2017
課題番号 : 15H05475
研究分野 : クラスター科学