運動は生命体を特徴づける重要な要素の一つである。生命体は、絶えず物質やエネルギーが流入・流出する非平衡系において、様々な化学反応が協奏的に進行する複雑な化学反応ネットワークのなかで、化学エネルギーが運動エネルギーに変換されることにより運動する。しかし、その複雑性故に全容は明らかにされていない。分子の特性から巨視的な物体の望みの運動を誘導するための分子化学を確立できれば、生命体の運動機構を分子レベルから理解するための強力なツールとなる。本研究では、マランゴニ対流を駆動力として界面活性剤水溶液中を自己駆動する油の粒（液滴）に着目し、実験・理論の両面から運動モードに対する分子種の依存性を明らかにすることを目的とした。
研究代表者である伴野は、ニトリル基をもつ油成分の液滴が第四級アンモニウム塩型カチオン性界面活性剤（N）の水溶液中を高頻度で駆動する条件をベースとして、エステル結合のみ（Es）、アミド結合およびエステル結合を有するカチオン性界面活性剤（AmEs）を新たに合成し、それぞれの水溶液中での液滴の駆動を観測した。その結果、Es水溶液中で液滴の駆動は最も速く、N水溶液中では最も遅く、AmEsではその中間の速度で駆動し、界面活性剤種による液滴の駆動速度に顕著な差異が認められた。懸滴法による界面張力測定を行ったところ、三種の界面活性剤の臨界ミセル濃度や気液界面張力低下能に顕著な差異は認められなかったものの、油成分であるラウロニトリルとの界面張力が減少する速度に違いが認められた。これは、界面活性剤の水相と油滴の界面への吸着速度が異なることを示唆しており、それが液滴の駆動速度の違いとして現れるものと考えられた。また、研究分担者である荒井は界面活性剤の分子形状や液滴表面への界面活性剤の吸着様式に着目し、粗視化分子シミュレーションを駆使することで、液滴の自己駆動に求められる分子的要件を見出した。
Motion is one of unique dynamics observed in living system. Living organisms exhibit motion by transduction from chemical energy to mechanical energy in nonequilibrium conditions of which inflowed substances with high energy are convert to those with low energy through metabolism. However, the whole picture has not fully unraveled due to their complexity. A new molecular chemistry which can induce the targeted motion mode derived from molecular features could be a powerful tool for understanding the motion mechanism of living organisms at the molecular scale. Here, we have investigated the dependency of molecular species on the self-propelled droplets in surfactant solution due to the Marangoni convention from both experiments and simulation.
According to the previous work that oil droplets composed of fatty nitriles frequently self-propelled in cationic surfactant solution, we newly synthesized cationic surfactant containing ester linkages (Es) and both amide and ester linkages (AmEs). It is well known that amide linkages show a strong interaction with polar groups such as nitriles. The motion speed of fatty nitrile droplets in Es solution was faster than in AmEs solution. From the measurements of interfacial tension by the pendant droplet method, significant difference was observed. The interfacial tension between Es solution and the oil significantly decreased immediately after the water droplet touched with the oil phase. On the other hand, that between AmEs and the oil gradually decreased, implying that the adsorption rate is relatively slow. This difference probably led to the difference in the motion speed of droplets. In addition, we found that the necessary conditions for self-propelling droplets from the viewpoints of the molecular structure of surfactants and their adsorption behavior to the droplet surface by using dissipative particle dynamics simulation.