高温で使用可能な炭化ケイ素パワーデバイスの開発・実用化に伴って, その周辺で用いられるコンデンサにも高い耐熱性が求められている。しかし, 従来のコンデンサ材料であるチタン酸バリウムは130℃にある相転移点(キュリー点)以上の温度になると誘電率が急激に減少するため, 高温下で用いることができない。そこで本研究では, チタン酸バリウムと他の物質とをナノレベルで複合化させ, 二相の熱膨張係数の差に起因する応力によってチタン酸バリウムのキュリー点を高温側にシフトさせることで, 300℃までの高温下で使用できる新しい誘電体材料の開発を目指した。
ナノコンポジット誘電体の作製方法として, 液相合成法の一つであるゾル–ゲル法を採用し, チタン酸バリウムの多孔体膜に第二相を浸透させて複合化する2段階のゾル–ゲルプロセスを検討した。まず, ブロック共重合体を鋳型に用いたゾル–ゲル法によりコンポジット膜のフレームワークとなるチタン酸バリウム多孔体膜を作製した。チタン酸バリウム多孔体膜の作製条件と膜構造との関係を詳細に調べた結果, ゾル溶液への増粘剤の添加の有無と, 溶液の基板へのコート時における静置時間によって, 膜の厚みを200nmから最大1500nmまで変化させることに成功した。さらに, チタン酸バリウムと複合化させる第二相として酸化イットリムを選定し, コンポジット膜の作製を試みた。その結果, 硝酸イットリウムを溶解した溶液をチタン酸バリウム多孔質膜にコートして焼成することで, チタン酸バリウム膜中の細孔を酸化イットリウムが埋めたコンポジット膜が作製できることがわかった。作製したコンポジット膜は, 室温から500℃までの広い範囲で温度に対する変化の小さい安定した誘電率を示した。これらの結果から, 2段階のゾル–ゲル成膜プロセスにより, 温度補償系の高温コンデンサ材料として有望なナノコンポジット誘電体膜が作製できることが明らかとなった。
Development SiC-based power devices increases demand for dielectric materials for use in high-temperature capacitors. Barium titanate (BT), a conventional capacitor material, is not applicable to such high-temperature applications because its dielectric permittivity drastically decreases at elevated temperatures over the Curie point at 130℃. This study thus aimed to develop high-temperature dielectric materials through stress engineering in BT-based nanocomposite structures.
A two-step deposition process based on the sol–gel technique was developed in this study to fabricate BT-based nanocomposite films. As the first step of the process, we fabricated porous films of BT. BT porous films with controlled thickness between 200–1500 nm could be obtained by using a viscous agent and by optimizing processing parameters in a spin-coating process. We then selected yttrium oxide (yttria) as the second phase to form the nanocomposite films. BT-yttria nanocomposite films were successfully obtained by coating of a solution of yttrium nitrate on the BT porous film followed by a heat treatment. The resulting nanocomposite film showed a temperature-insensitive dielectric permittivity in a wide temperature range between room temperature to 500℃. These results show that nanocomposite dielectric films applicable to high temperature applications can be obtained by the proposed two-step sol–gel process.