電子の電荷とスピンの2つの自由度を利用する「スピントロニクス」は、今世紀に入り輝かしい発展を遂げてきた。中でも、2層の磁性体の間に極薄の絶縁体(膜厚:数nm)が挟まれた磁気トンネル接合(MTJ)は、室温にて巨大なトンネル磁気キャパシタンス(TMC)効果を示すことから盛んに研究が進められている。TMC効果とは、磁場によりキャパシタンス（電気容量）が変化する現象である。このキャパシタンスの変化率はTMC比と呼ばれ、これまでの最大値は155%であった。本研究では、155%を超える巨大なTMC比の観測を目指し、TMCの直流電圧依存性に注目した。MTJは磁場により抵抗が変化するトンネル磁気抵抗(TMR)効果も示す。しかし、このTMR効果では、直流電圧を印加すると、TMR比が下がる。一方で、TMC効果では、磁性層と絶縁層の界面に電子のスピンに由来するスピンキャパシタンスが存在するため、直流電圧を加えることで、TMC効果が大きくなると考えられる。そこで、本研究では、超高真空マグネトロンスパッタ装置を用いて、熱酸化Si基板上にMgOベースのMTJを作製し、TMC効果の直流電圧依存性を調べた。初めに、直流電圧を印加しない状態でTMC効果、及び、TMR効果の周波数特性を調べた。その結果、TMR比は周波数に依存せず一定で100%を示した。一方で、TMC比は160Hzで最大値となり、172%を示した。そこで、周波数を160Hzに固定し、TMC比の電圧依存性を調べた。その結果、電圧が大きくなるに従い、TMR比は減少した一方で、TMC比は高い印加電圧において上昇し、最大で332%に達した。これは従来の最大値である155%を大きく超える値である。これらの実験結果を理論的に説明するため、放物線バリア近似、スピン依存ドリフト拡散モデル、デバイ・フレーリッヒモデルに加えて、シグモイド関数を取り入れたジャンモデルによる新たな計算を行った。その結果、実験結果と計算結果が良い一致を示すことがわかった。これはジャンモデルにおけるスピンフリップが巨大なTMC効果に大きな影響を及ぼすことを意味する。また、本理論計算によると、スピン分極率がより大きなMTJを用いることで、1000%を超えるTMC比が得られることも明らかになった。
Magnetic tunnel junctions (MTJs), which consist of a thin insulating layer sandwiched by two ferromagnetic (FM) layers, are among the key devices in the field of spintronics. Owing to the large tunneling magnetoresistance (TMR) at room temperature, MTJs have been utilized for hard disk drives, magnetic random access memories (MRAMs), and highly sensitive magnetic sensors. On the other hand, MTJs exhibit tunneling magnetocapacitance (TMC) at room temperature. TMC can be increased when subjecting to a biasing voltage, thus exhibiting one of the most interesting spin phenomena. In this project, we discovered a new phenomenon of bias induced doubling of the magnitude of TMC in MgO-based MTJ system. We have observed a maximum TMC value of 332% under a bias voltage, which is the largest TMC ever reported for MTJs. There is an excellent agreement between theory and experimental results for the TMC in the entire voltage regions at each frequency using Debye-Fröhlich model incorporating a parabolic barrier approximation, spin-dependent drift diffusion model, and Zhang-sigmoid theory. Based on our calculations, we predict that the voltage-induced TMC ratio could reach 3000% in MTJs, representing a dramatic spintronics effect which can potentially benefit applications in various areas. Our research may open new avenues to the development of spintronics applications, such as highly sensitive magnetic sensors, high performance non-volatile memories, multi-functional spin logic devices, voltage controlled electronic components, and energy storage devices.