磁性体/絶縁体/磁性体から構成される磁気トンネル接合(MTJ)は、室温にて磁気キャパシタンス(MC)効果を示すことから、近年、次世代の超高感度・低消費電力磁気メモリ素子として、国内外で大きな注目を集めている。MC効果とは磁場によりキャパシタンス(=静電容量)が変化する現象である。これまで本申請者はMTJにおける初めてのMC効果の発見、MC変化率の世界最高値の樹立、逆MC効果の発見、電圧誘起MC効果の観測など様々な新現象の観測に成功してきた。本研究では、周波数変調と電圧誘起効果を利用した新たなMC符号反転現象の観測を目指す。本研究目標を達成するため、FeCoB磁性膜の間にMgO絶縁層を挟んだFeCoB/MgO/FeCoB MTJ素子において、キャパシタンス変化率の周波数特性、及びバイアス電圧依存性を調べた。また、実験のみならず、これまで本申請者が構築 してきたデバイ・フレーリッヒ模型とジャン模型を組み合わせた新たな理論計算も行った。その結果、kHzオーダーの周波数帯域において、ゼロバイアス付近では負のTMC効果を示した。この周波数帯域で電圧を印加すると、数100mV付近で、正のTMC効果が生じた。これは周波数変調と電圧誘起現象を利用することでMC符号反転現象の観測に成功したことを意味する。また、これらの実験結果は、デバイ・フレーリッヒ模型、放物線バリア近似、ジャン模型、スピン依存ドリフト拡散模型、シグモイド関数を組み合わせた理論計算により定量的に説明することができた。これは、磁性層と絶縁層の界面におけるスピン蓄積、電気双極子の交流電場への追従性、実効的な絶縁層の膜厚の変化がMC符号反転現象に大きな寄与を及ぼすことを意味する。MC効果は、近年、マルチフェロイック材料、磁気ナノグラニュラー、有機ヘテロ接合など様々な系において見出されている。しかし、これまで周波数変調と電圧誘起効果を利用したMC符号反転現象の観測例はなかった。したがって、本研究により得られたMC符号反転現象は、高い学術的インパクトを与えられると同時に、工学的にも将来、超高感度・低消費電力磁気メモリ・センサ素子への展開も期待できることから、次世代IoT技術として重要な役割を果たすものと期待できる。
Tunnel magnetocapacitance (TMC) in magnetic tunnel junctions (MTJs) has recently attracted interest due to the unique properties, such as large magnetic response, temperature-independent characteristics, and robustness to the bias voltage. In this study, we report the sign inversion phenomenon of TMC using the combination technique of frequency modulation and dc voltage application. The sign inversion phenomenon is successfully observed in high-quality MgO-based MTJs by setting appropriate frequencies and voltages, typically ~kHz and a few hundred mV at room temperature. The experimental results of the frequency characteristics and bias voltage dependence of TMC are in excellent agreement with the calculation results performed using dynamic Debye-Fröhlich model, combined with Zhang formula, sigmoid function, and parabolic barrier approximation, and static spin-dependent drift-diffusion model. Our theoretical and experimental results provide a deeper understanding of AC spin transports and DC spin accumulation, including equilibrium and non-equilibrium spin dynamics.